北理工物理學院在籠目晶格材料CsV3Sb5等離激元研究方面取得重要進展
發(fā)布日期：2025-09-19 供稿：物理學院 攝影：物理學院
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日前，北京理工大學物理學院姚裕貴教授團隊王沖副教授、王秩偉教授與復旦大學物理系的晏湖根教授團隊、上海交通大學戴慶教授/國家納米科學中心胡海研究員團隊合作，通過低溫顯微紅外光譜測量技術(shù)首次觀測到了存在于籠目晶格材料CsV3Sb5薄膜中的范霍夫奇點帶間躍遷等離激元（VHS interband plasmon）現(xiàn)象，實現(xiàn)了對等離激元與范霍夫奇點關(guān)聯(lián)激發(fā)態(tài)間耦合的調(diào)控，為在關(guān)聯(lián)電子體系材料中調(diào)控光與物質(zhì)相互作用提供了新途徑。相關(guān)研究題目為Observation of Van Hove singularity interband plasmons in the kagome metal CsV3Sb5 for strong light- matter interactions，成果被發(fā)表在期刊《Science Advances》上【Sci. Adv.11,eadv4476(2025)】。
等離激元的激發(fā)、傳導、探測和調(diào)控作為現(xiàn)代光子學的一個重要分支，在生物、化學、能源和信息等領(lǐng)域顯示出重要的應用前景。當關(guān)聯(lián)電子材料與等離激元相結(jié)合時，會表現(xiàn)出傳統(tǒng)貴金屬材料體系不具備的等離激元新穎性質(zhì)，促進等離激元光電器件的應用發(fā)展。然而，關(guān)聯(lián)電子材料等離激元的研究更多停留在理論層面，很多理論預言的新穎現(xiàn)象還有待實驗探索。當其中的新穎量子現(xiàn)象與等離激元相互作用時，其性質(zhì)會如何變化還是個未知領(lǐng)域。因此，尋找一種兼具本征關(guān)聯(lián)性質(zhì)和等離激元激發(fā)能力的材料體系，以研究不同關(guān)聯(lián)電子性質(zhì)下等離激元的響應行為，具有重要意義。近年來發(fā)現(xiàn)的籠目晶格材料CsV3Sb5為此提供了理想平臺。該材料表現(xiàn)出豐富的關(guān)聯(lián)量子態(tài)，包括電荷密度波、非常規(guī)超導以及反?；魻栃取＿@些現(xiàn)象被認為與費米能級附近范霍夫奇點的態(tài)密度發(fā)散密切相關(guān)。同時，它還具有較高的載流子濃度，適于開展遠場紅外光譜等實驗探測，為理解關(guān)聯(lián)體系中等離激元的產(chǎn)生與調(diào)控機制創(chuàng)造了優(yōu)越條件。
圖1 CsV3Sb5薄膜以及等離激元器件的紅外消光光譜測量。
根據(jù)以上討論啟發(fā)，北理工研究團隊通過對籠目金屬CsV3Sb5進行機械剝離，成功制備出高質(zhì)量二維薄膜，并在低溫吸收光譜中觀測到兩個特征吸收峰，分別對應于電荷密度波激發(fā)態(tài)和范霍夫奇點處的帶間躍遷吸收峰（圖1）。為探究等離激元與電荷密度波激發(fā)態(tài)間的耦合現(xiàn)象，研究團隊通過將等離激元器件制備在介電常數(shù)較低的單晶金剛石襯底上，并精確控制光柵條帶的寬度，實現(xiàn)等離激元與電荷密度波激發(fā)態(tài)耦合模式的探測，發(fā)現(xiàn)了等離激元吸收峰受電荷密度波產(chǎn)生影響的異常展寬以及峰位移動現(xiàn)象（圖2）。通過更換介電常數(shù)更高的CaF2襯底，研究團隊將等離激元共振能量調(diào)制到范霍夫奇點處帶間躍遷能量附近，在低溫下成功觀測到兩者耦合所產(chǎn)生的雜化模式。圖3A清晰的展示出在5K下色散曲線呈現(xiàn)的反交叉行為，研究團隊將這種模式稱為范霍夫奇點帶間躍遷等離激元。通過變溫實驗測量并利用耦合諧振子模型進行分析，發(fā)現(xiàn)了耦合強度g在電荷密度波轉(zhuǎn)變溫度附近的強調(diào)制作用，并且屏蔽長度
也隨溫度發(fā)生明顯變化（圖3），充分體現(xiàn)出電子關(guān)聯(lián)效應對等離激元行為的深度調(diào)控。
圖2 CsV3Sb5中等離激元與電荷密度波激發(fā)態(tài)之間的耦合。
圖3 CsV3Sb5范霍夫奇點帶間躍遷等離激元色散及其耦合模式溫度調(diào)控。
這種屏蔽長度 ρ? 的強調(diào)制作用直接影響高能等離激元的色散關(guān)系，為利用關(guān)聯(lián)效應調(diào)控等離激元提供了新途徑。依托范霍夫奇點帶間等離激元的調(diào)制效應，所形成的雜化模式也為操控范霍夫奇點動力學提供了光學手段。這一點尤為重要，因為范霍夫奇點與超導、電荷密度波等多種關(guān)聯(lián)態(tài)的形成機制密切相關(guān)?？傮w而言，本工作揭示了等離激元與范霍夫奇點相關(guān)激發(fā)態(tài)之間的耦合效應，不僅為光–物質(zhì)相互作用研究提供了新方法，也開辟了以等離激元作為“光學探針”探索關(guān)聯(lián)材料激發(fā)態(tài)的新方向。
北理工物理學院姚裕貴教授及其團隊的王沖副教授、復旦大學晏湖根教授、上海交通大學戴慶教授、國家納米中心胡海研究員為通訊作者，博士生孟祥開為論文第一作者。上述工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金和北京市自然科學基金等項目的資助。
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