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北理工團隊在等離激元光熱催化領域取得重要進展


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近日,北京理工大學劉佳、張加濤教授團隊在等離激元光熱轉(zhuǎn)換材料的開發(fā)與催化應用領域取得重要進展,相關研究成果以“Cu2FeS2: Discovery of an Exceptional Thermoplasmonic Semiconductor via Arrested Cation Exchange”為題在國際頂級期刊《Advanced Materials》發(fā)表(DOI: org/10.1002/adma.202522120)。這一研究成果為發(fā)展新型非貴金屬等離激元半導體提供了全新的材料體系,在光熱催化等依托于光熱轉(zhuǎn)換過程的多個研究領域具有廣闊的應用前景。該工作以北京理工大學為第一通訊單位,材料學院劉佳副教授、化學與化工學院張加濤教授為本論文共同通訊作者,博士研究生李岳美為第一作者。

理想的等離激元光熱轉(zhuǎn)換材料需同時具備高效的光吸收與光熱轉(zhuǎn)換能力,盡管Au、Cu2-xS、TiN、MXenes等光熱轉(zhuǎn)換材料受到了廣泛關注,該領域的發(fā)展仍需要不斷拓寬材料選擇,尋找效率和成本上更具優(yōu)勢的新材料體系。本研究采用化學熱力學驅(qū)動的陽離子交換非平衡態(tài)合成為手段,獲得了一種曾被理論預測、但自然界不存在且從未被實驗合成的新物質(zhì)Cu2FeS2。該材料在300-1500 nm具有非常優(yōu)異的局域表面等離激元共振(LSPR)光吸收能力,摩爾消光系數(shù)>107 M?1 cm?1,高于鹵化物鈣鈦礦光吸收材料,并且在可見-近紅外寬光譜范圍內(nèi)表現(xiàn)出68%-90%的高光熱轉(zhuǎn)化量子效率(PCE),性能優(yōu)于Au納米顆粒及Ti3C2基MXene等目前主流的光熱轉(zhuǎn)換材料。

研究表明,Cu2FeS2具有不同于Cu5FeS4、CuFeS2 等其它Cu-Fe-S半導體的特殊電子結(jié)構特性:例如,Cu2FeS2中Cu和Fe元素均以混合價態(tài)(Cu0/Cu+和Fe2+/Fe3+)存在,具有0.16 eV的超窄帶隙和高導電性,其自由電子濃度高達~1021 cm-3,為產(chǎn)生顯著的LSPR效應提供了物理基礎。此外,Cu2FeS2還具有強電子-聲子耦合作用,其本征電子-聲子耦合時間僅為103 fs,因此能夠在飛秒時間尺度內(nèi)將吸收的光能迅速轉(zhuǎn)化為晶格熱能,較Au 納米顆粒的皮秒尺度快了一個數(shù)量級。這些固有物理屬性上的優(yōu)勢共同決定了Cu2FeS2十分優(yōu)異的等離激元光熱轉(zhuǎn)換性能。

在光熱催化甲烷干重整反應中,負載Ru助催化劑的Cu2FeS2在無需外加熱源、2.3 W cm-2低光強光照條件下實現(xiàn)了5.2%的光能-化學能轉(zhuǎn)化效率。除了在光熱催化中的應用潛力,這種新材料還有望在光熱生物診療、太陽能海水淡化、太陽能收集納米流體、熱等離激元微納制造與激光打印、光熱泳動納米馬達、光熱納米致動器、光熱納米機器人等多個以光熱轉(zhuǎn)換為核心原理的研究領域發(fā)揮重要作用。

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圖1 Cu2FeS2的形貌與成分表征

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圖2 Cu2FeS2的物相鑒定與局域結(jié)構分析

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圖3 Cu2FeS2的形成機理研究 

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圖4 Cu2FeS2的光吸收與光熱轉(zhuǎn)換性能研究

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圖5 Cu2FeS2的等離激元光熱轉(zhuǎn)換機理分析

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圖6 Cu2FeS2在甲烷干重整反應中的等離激元光熱催化性能研究

論文詳情:Yuemei Li, Hongfei Gu, Zexuan Lu, Haoqing Zhang, Mengyao Su, Xiuming Zhang, Jia Liu*, Wenxiong Shi*, Jiatao Zhang*, Cu2FeS2: Discovery of an Exceptional Thermoplasmonic Semiconductor via Arrested Cation Exchange. Adv. Mater. 2026, e22120.

文章鏈接:https://doi.org/10.1002/adma.202522120


附作者簡介:

劉佳,北京理工大學材料學院長聘副教授,博士生導師。主要從事太陽能光-化學轉(zhuǎn)化硫?qū)俅呋牧系脑O計與合成,以通訊/第一作者在Chem. Rev., Sci. Adv., Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., ACS Energy Lett., Nano Lett.等期刊發(fā)表論文40余篇,主持國家自然科學基金項目3項,作為第二完成人榮獲北京市自然科學獎二等獎。   

張加濤,北京理工大學化學與化工學院院長,智能分子材料與高通量制造北京市重點實驗室主任,英國皇家化學會會士,國家級領軍人才。主要從事半導體納米材料合成化學、組裝及其光電新能源、生物醫(yī)學應用研究。以第一/通訊作者在Nature, Science, Chem. Rev., Nature Nanotech., Sci. Adv., Nature Commun., J. Am. Chem. Soc., Chem, Angew. Chem., Adv. Mater.等國際頂級SCI學術期刊上發(fā)表論文200余篇,研究工作已被他人引用1萬8千余次,H因子63。成果獲得北京市自然科學二等獎(排1),中國材料研究學會科學技術獎二等獎(排1)。目前擔任中國材料研究學會納米材料與器件分會副理事長,中國化學會理事,中國化工學會化學工程專業(yè)委員會委員,中國化工學會智能制造專委會委員,中國金屬學會功能材料分會委員等職。Science合作期刊Energy Material Advances 期刊執(zhí)行副主編,Nano Res., PNS: MI, Rare Metals 3個SCI期刊編委。榮獲2019國際純粹與應用化學聯(lián)合會(IUPAC)新材料及合成杰出獎、中國材料學術聯(lián)盟IFAM2018青年科學家獎、2023/24年科睿唯安高被引科學家等。

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