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北理工團隊在壓力調控黑磷雙曲等離激元研究方面取得重要進展


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近日,北京理工大學物理學院姚裕貴院士團隊王沖副教授、李翔教授與復旦大學晏湖根教授團隊合作,在壓力調控黑磷雙曲等離激元研究方面取得重要進展。研究團隊利用金剛石對頂砧(Diamond Anvil Cell, DAC)高壓技術與偏振分辨顯微紅外消光光譜測量方法,首次在實驗上觀測到黑磷(Black Phosphorus,BP)薄膜中壓力連續(xù)可調諧的面內雙曲等離激元(in-plane hyperbolic plasmons)。研究發(fā)現(xiàn),隨著壓力升高,BP薄膜中各向異性等離激元共振峰可實現(xiàn)從遠紅外到中紅外的寬頻調諧,并伴隨吸收強度和面內各向異性的顯著變化。在低壓 A17 相中,BP面內雙曲區(qū)間隨壓力增加持續(xù)藍移;而當BP跨入高壓A7相后,由于面內各向異性顯著減弱,雙曲區(qū)間發(fā)生“坍塌”。此外,在結構相變附近,等離激元特征參數(shù)出現(xiàn)異常變化,揭示了相變過程中的相共存行為;而低壓區(qū)間低頻等離激元共振峰的突然出現(xiàn),則為識別Lifshitz轉變提供了一種靈敏的光學指紋。相關成果以“Pressure-tunable hyperbolic plasmons in black phosphorus films”為題發(fā)表在Physical Review Letters 136, 066902 (2026)。

等離激元是載流子集體振蕩與電磁場耦合形成的電磁激發(fā),具有深亞波長場束縛和強光-物質相互作用等特點,在紅外探測、熱輻射調控與傳感等領域具有重要應用潛力。近年來,范德瓦爾斯材料中涌現(xiàn)出的天然雙曲極化激元為實現(xiàn)強各向異性光場調控提供了全新平臺。其中,面內雙曲響應能夠在二維平面內實現(xiàn)高度定向傳播與極限電磁場束縛,因而受到廣泛關注。黑磷因其顯著的面內各向異性電子結構,早在理論上即被預言可支持天然面內雙曲等離激元,是研究該類物理現(xiàn)象的代表性候選材料。然而,由于其本征載流子濃度較低,黑磷等離激元在實驗上難以被直接觀測。為突破這一瓶頸,研究團隊引入壓力這一“干凈”的調控手段,通過調節(jié)晶格常數(shù)與層間耦合,驅動能帶重構并誘導結構相變,在不引入外源摻雜和額外無序的前提下,實現(xiàn)了對電子結構與各向異性的連續(xù)調控。

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圖1 壓力條件下黑磷薄膜的紅外吸收光譜

在實驗中,研究團隊將機械剝離獲得的BP薄膜裝載至DAC中,通過紅寶石熒光峰位移標定壓力,并選用KBr或硅油作為傳壓介質(圖1)。偏振分辨顯微紅外消光光譜結果顯示,隨著壓力升高,樣品的紅外吸收邊逐漸消失,低頻自由載流子Drude響應隨之顯現(xiàn),表明體系發(fā)生由半導體向半金屬的電子結構重構;在結構相變臨界區(qū)域,整體消光強度出現(xiàn)明顯增強,并伴隨樣品透射光學顯微圖像的顯著變化。

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圖2 壓力調控黑磷雙曲等離激元色散

為在遠場條件下激發(fā)并追蹤等離激元共振響應,研究團隊在BP薄膜中制備了沿armchair(AC)與zigzag(ZZ)晶軸取向一致的方形陣列結構。圖2顯示,在低壓A17相中, AC與ZZ方向的等離激元共振峰位存在明顯差異,體現(xiàn)出強烈的面內各向異性,并隨壓力升高連續(xù)藍移;跨越A17-A7結構相變后,共振頻率出現(xiàn)突躍,同時兩方向峰位逐漸趨于一致,表明進入A7相后面內各向異性顯著減弱。通過調控等離激元波矢,研究團隊將共振頻率的可調范圍顯著拓展,實現(xiàn)了從214 cm-1到4751 cm-1的寬頻調諧,并伴隨吸收強度及線二色性在典型頻率處的明顯變化。為揭示雙曲響應的形成與演化機制,團隊基于等離激元色散,以電導率虛部異號(ImσZZ · ImσAC < 0)作為雙曲判據(jù),確定了壓力調控下的雙曲區(qū)間。結果表明,BP等離激元的面內雙曲區(qū)間在A17相內隨壓力持續(xù)藍移,而進入A7相后雙曲區(qū)間發(fā)生坍塌。

與此同時,在結構相變臨界區(qū)域,有效質量比、等離激元線寬以及介電常數(shù)均出現(xiàn)同步異常,表明相變點附近存在相共存現(xiàn)象與微觀無序增強(圖3)。遠紅外測量結果進一步顯示,在約1.49 GPa處低頻等離激元共振峰突然出現(xiàn),且隨著壓力升高持續(xù)藍移并增強,其共振頻率與積分強度在該壓力以上同步上升,與Lifshitz轉變所對應的電子結構重構行為一致(圖3)。

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圖3 等離激元探測壓力誘導的黑磷結構相變與Lifshitz轉變

綜上所述,本工作構建了DAC高壓環(huán)境與偏振分辨紅外顯微光譜相結合的實驗體系,首次在黑磷薄膜中實現(xiàn)了面內雙曲等離激元的實驗觀測與調控,并展示了等離激元作為光學探針對壓力誘導結構相變及電子結構重構的高靈敏度響應,為發(fā)展可重構紅外納米光子器件提供了新的調控維度與物理依據(jù)。

北京理工大學物理學院姚裕貴院士及其團隊成員王沖副教授、李翔教授與復旦大學晏湖根教授為論文通訊作者,博士生劉雨微為第一作者。該研究獲得國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、北京市自然科學基金以及上海市自然科學基金等項目資助,部分實驗工作依托北京理工大學微納加工平臺完成。

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